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Jul 17, 2023

夜の増加

Nature Geoscience volume 16、pages 217–223 (2023)この記事を引用する 7425 アクセス数 4 引用数 108 Altmetric Metrics の詳細 燃焼および天然源から放出される窒素酸化物 (NOx = NO + NO2)

Nature Geoscience volume 16、page 217–223 (2023)この記事を引用

7425 アクセス

4 引用

108 オルトメトリック

メトリクスの詳細

燃焼や自然源から放出される窒素酸化物 (NOx = NO + NO2) は、地球の大気の組成を調節する反応性ガスです。 硝酸ラジカルによって引き起こされる夜間の酸化は、大気化学における重要なプロセスですが、ほとんど理解されておらず、NOx、オゾン、粒子状物質の汚染レベルの寿命に影響を与えます。 硝酸ラジカルの傾向を理解することは、効果的な汚染緩和戦略を策定し、NOx が気候に及ぼす影響を理解するために重要です。 ここでは、2014 年から 2021 年までの世界中の表面硝酸ラジカルの生成率と傾向を評価するために、NOx とオゾンに関する公的に入手可能なモニタリング データを分析します。 我々は、中国では2014年から2019年にかけて硝酸ラジカルが大幅に増加したが、米国と欧州連合では緩やかな減少を示したことを示した。 夜間酸化の加速により、2014年から2019年にかけて中国の夏季NOxの寿命が30%短縮された。 この変更はオゾン形成に大きな影響を及ぼし、オゾンと微粒子汚染の共同管理に政策的影響を及ぼします。

硝酸ラジカル (NO3) は主要な対流圏酸化剤の 1 つであり、大気の質と気候にとって重要な大気の化学サイクルに大きな影響を与えます 1,2。 NO3 は主に夜間に発生し、二酸化窒素 (NO2) とオゾン (O3) の反応によって生成されます。 これは、揮発性有機化合物 (VOC)、特にオレフィンの夜間の酸化を開始し、二次的な有機エアロゾル (SOA) の生成に寄与します 3,4,5。 たとえば、NO3 酸化は世界の SOA の平均 10 ～ 20% を占めており、汚染地域ではより重要になる可能性があります 6、7、8、9。 さらに、五酸化二窒素 (N2O5) の不均一加水分解により粒子状の無機硝酸塩が生成されます 10,11。 夜間の NO3 化学は、O3 の主な前駆体である窒素酸化物 (NOx) と VOC を除去し、光化学 Cl 貯蔵庫である塩化ニトリル (ClNO2) の形成を通じて、翌日の光化学に影響を与えます。 ClNO2 は重要なラジカル源として機能し、北半球全体で最大 7.0 ppbv (ppbv) まで O3 の生成を促進します。 したがって、NO3 反応は、主要な懸念事項である 2 つの重大な大気汚染物質 (O3 および直径 2.5 μm 以下の粒子状物質 (PM2.5)) の発生を結び付けるハブとして機能します。 その重要性にもかかわらず、夜間のプロセスには光化学反応ほど注目されていません。 具体的には、現在、中国で深刻な O3 が増加し 16、米国で O3 が減少している 17 ことにより、これらの地域における夜間の NO3 化学物質とその影響に大規模な変化が生じる可能性がありますが、夜間の酸化プロセスの規模や速度の傾向は良好ではありません。まだ評価済みです。

NO3 は寿命が短いため、その影響はその形成プロセスによって制御されます。 したがって、NO3 酸化能力の指標として硝酸ラジカル生成速度 (PNO3; 式 (1)) を調べます18。ここでは \(k_{{{\rm{NO}}}_2+{\rm{O}}_3}\) ) は NO2 と O3 の反応速度です。 夜間の PNO3 を使用します（各サイトの 20:00 ～ 06:00 の現地標準時（lt）、つまり日周期のほぼ暗い半分で平均化されます。補足図 1 は、ローカル標準時間フィルター ウィンドウとローカル標準時間フィルター ウィンドウの使用の一貫性を確認します。太陽天頂角の時間窓）と、2014 年から 2021 年にかけて中国、インド、欧州連合、米国をカバーする包括的な地表観測データセットに基づいて、世界的な観点から夜間化学の進化を評価する傾向（方法） 。 対象範囲は地球規模であるにもかかわらず、監視ネットワークのギャップにより、この調査ではカバーされていない地域がいくつかあることに注意してください（熱帯地域や南半球など）。

図 1a は、2018 年から 2019 年の中国における温暖期（4 月から 9 月と定義）の平均夜間 PNO3 が 1.07 ± 0.38 ppbv h−1 であり、米国、欧州連合、インドよりも 155% 高かったことを示しています。 、それぞれ 174% と 37% (拡張データ表 1)。 私たちの結果は、中国では他の地域に比べて夜間の化学反応が最も活発で夜間の酸化能力が強いことを示しており、これはこれまで認識されていなかった大気酸化の側面である。 汚染された環境における夜間の表面レベルの化学反応についての従来の見解は、高い NOx 排出により夜間に O3 と NO3 が強く滴定され、都市部での NO3 化学反応が抑制されるというものでした。 予想外なことに、PNO3 が高い地域は中国東部の都市クラスターに集中しており、NOx 排出量が集中しています。 中国における全体的な高い地表夜間 PNO3 は、夜間の NO2 と O3 の上昇によって決定されます (拡張データ図 1)19。 特に、中国の地表夜間NO2は米国や欧州連合の約2倍である。 地表温度は、温度依存性反応速度項 \(k_{{\mathrm{NO}}_2+{\mathrm{O}}_3}\) を通じて PNO3 の地域差にわずかにしか寄与しません (拡張データ表 2) 。 中国のこの用語は、両地域が同様の緯度にまたがっているため、米国の用語と似ています（3.1 × 10−17 対 3.0 × 10−17 分子 cm−3 s−1）が、インドではより高い（低緯度および高緯度）気温）、欧州連合では低い（緯度が高く、気温が低い）。