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AOP用の新規光触媒としてCuO/Mn3O4/CeO2ヘテロ接合を設計するためのバンドギャップ工学的アプローチ

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AOP用の新規光触媒としてCuO/Mn3O4/CeO2ヘテロ接合を設計するためのバンドギャップ工学的アプローチ

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3009 (2023) この記事を引用する 1336 アクセス 3 引用 メトリクスの詳細 本研究では、三元ナノハイブリッド CuO/Mn3O4/CeO2 が開発されました。

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3009 (2023) この記事を引用

1336 アクセス

3 引用

メトリクスの詳細

本研究では、共沈支援水熱法を使用して、三元ナノハイブリッド CuO/Mn3O4/CeO2 を開発しました。 設計された光触媒の構造、形態、元素組成、元素の電子状態、および光学特性が、対応する分析手法を使用して研究されました。 PXRD、TEM/HRTEM、XPS、EDAX、および PL の結果は、所望のナノ構造が形成されたことを示しました。 Tauc のエネルギー バンド ギャップ プロットを使用すると、ナノ構造のバンド ギャップが約 2.44 eV であることが判明しました。これは、さまざまな部分 (CeO2、Mn3O4、CuO) のバンド マージンが変化していることを示しています。 したがって、酸化還元条件の改善により、電子正孔対の再結合速度が大幅に低下しました。これは、電荷分離が重要な役割を果たしているという PL 研究によってさらに説明されました。 60分間の可視光照射下で、光触媒はマラカイトグリーン(MG)色素の光分解効率98.98%を達成することが明らかになった。 光分解のプロセスは、擬一次反応速度モデルに従って進行し、R2 = 0.99144 で 0.07295 min−1 という優れた反応速度を示しました。 さまざまな反応変数、無機塩、および水マトリックスの影響が調査されました。 この研究は、高い光安定性、可視スペクトル活性、および最大 4 サイクルの再利用可能性を備えた三元ナノハイブリッド光触媒の作成を目指しています。

多くの専門職や産業では、布地、プラスチック シート、皮革、医療、スキンケア、栄養補給などの有機染料を使用して商品を着色し、一次ケアを行わずにその廃液を生態系に放出しています1,2。 これらのカラフルな有機汚染物質は、水生環境と人間の健康にとって危険です3、4、5。 これらの着色剤は、太陽光が水流に浸透するのを防ぎ、水生態系における光合成現象を遅らせ、イオン金属と相互作用してキレート錯体を形成する可能性があり、そのすべてが生物の毒性につながります6。 カチオン染料であるマラカイト グリーン (MG) は、皮革、繊維製品、毛織物製品の着色剤として多くの産業で、また漁業では寄生虫駆除剤として使用されています (図 1)。 しかし、MG は発がん性毒素であることが知られており、微量濃度 (1 mg L-1) であっても人間の健康に重大な害を及ぼす可能性があります 7、8、9、10。 MG 染料などの有害な有機染料を水から排除するための取り組みが行われています。 これに関連して、効果的なナノサイズの光触媒の製造が大きな関心を集めています 11,12。

マラカイト グリーン (MG) 染料の化学構造。

濾過、沈殿、凝集、吸着などの廃水処理の他のアプローチとは対照的に、光触媒分解は有機汚染物質を完全に分解します。 他の水処理アプローチに耐性があることが証明されている有毒な副産物は生成しません 13,14。 光触媒の分野におけるさらなる研究の結果、高度酸化プロセス (AOP) とみなされる、新しい酸化方法が開発されました。 これらの技術は、活性酸素種を生成するマラカイトグリーンなどの有害な有機汚染物質を完全に分解することを目的としています15、16。

水域からの難治性有機汚染物質の除去は、不均一光触媒と呼ばれる一種の AOP を使用して達成されています 17,18。 CeO2 は、効率的な電子移動度、約 3.27 eV のバンドギャップ、優れた電気化学的安定性、および触媒系に対して 9 という良好な等電点を備えた半導体です 19、20、21。 多くの利点があるにもかかわらず、バンドギャップが広いため、UV 帯域領域の照射での適用が制限されます 22。 さらに、光触媒としてのその機能は、過剰な電子正孔再結合によって損なわれることが示されています 23,24。 光生成された電子正孔対の実質的な分離を維持するには、より低いバンドギャップと適切なバンドエッジを持つさまざまな半導体 (金属酸化物) を組み合わせて CeO2 のバンドギャップを微調整する必要があります 25,26。 CeO2 は、最も純粋な形では、約 3.2 eV 幅のバンドギャップを持っています。 純粋な CeO2 ナノ粒子は、受け取った放射線に電荷キャリアを生成するのに必要なエネルギーが不足しているため、可視光を効率的に捕捉できません 27。

 7, while for pH < 7, a slight drop was observed (Fig. 11a). It was determined using the mass titration method that the pHZPC (point of zero charges) of the photocatalyst is approx. 6.4. Therefore, a high concentration of hydroxide ions could be generated on the photocatalyst surface when the solution pH rises beyond the value of pHZPC64. In an environment with a higher pH, the accumulation of hydroxide ions on the surface of the photocatalyst could cause the catalyst to attract the electron-deficient cationic MG dye molecules, while at pH lower than pHZPC, the photodegradation of MG dye declined because of the accumulation of H+ ion concentration over the catalyst surface which repels the cationic MG dye molecules1. As can be observed from pseudo-first-order kinetics (Fig. 11b), the velocity constant reached its highest value at a pH of 10, which is 0.07295 min−1 (Table 4)./p> 7. After 60 min, the maximum MG dye photodegradation of 98.98% was recorded (Fig. 12a, b). The kinetic for the contact time is also provided in Fig. 12c, which results in the velocity rate constant value of 0.07352 min−1 with R2 = 0.9956. After 60 min, the light-driven photodegradation reaction was stopped because of photocatalyst's active sites had been nearly exhausted./p> Cl− > F−. This decrease could be due to two main reasons, firstly, due to the blockage of active sites of the photocatalyst inhibiting the generation of ROS, and secondly, due to the quenching effect of these anions./p>