鉄上での硝酸塩および二酸化炭素による尿素の雰囲気電気合成

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Aug 03, 2023

鉄上での硝酸塩および二酸化炭素による尿素の雰囲気電気合成

2022 年 11 月 25 日 中国科学院 Zhang Nannan 著 尿素 (CO(NH2)2) は農業分野と製薬分野の両方に応用されています。 広く使用されているボッシュマイザープロセスは高エネルギーです

2022年11月25日

中国科学院、張南南著

尿素(CO(NH2)2)は農業分野と製薬分野の両方に応用されています。 広く使用されているボッシュマイザープロセスは、エネルギー消費量と CO2 排出量が高くなります。 したがって、温和な条件下で尿素を合成するための省エネルギーかつ経済的なルートを探索することが不可欠です。

周囲条件下で CO2 および NO3- を使用した尿素の電気合成は効率的な方法ですが、応用には程遠いです。 これは、重要なステップでは、CN カップリングを達成するために NO3 と CO2 の吸着と活性化を可能にする効率的な電極触媒が必要であるためです。

中国科学院合肥物理科学研究所の研究者らは今回、カーボンナノチューブ上に共生炭素カプセル化アモルファス鉄(Fe(a)@C)と酸化鉄ナノ粒子(Fe3O4 NP)を作製するための液相レーザー照射ルートを開発した。 (Fe(a)@C-Fe3O4/CNTと表記)。

作製したままのFe(a)@C-Fe3O4/CNTは、2つのFeベースの活性成分、すなわち粒径10〜20nmのFe@C NPと粒径1〜5nmのFe3O4 NPを含んでいた。

Fe(a)@C-Fe3O4/CNT に 2 つの異なる構造単位が存在することで、CO2 と NO3- を電気触媒的に相乗的に活性化し、尿素合成のための CN カップリングを実現することが可能になりました。

予想どおり、Fe(a)@C-Fe3O4/CNT は、尿素合成における CO2 と NO3- の電極触媒カップリングに対して優れた活性を示し、尿素収量 1341.3±112.6 μg h-1 mgcat-1 とファラデー効率 16.5 を実現しました。 0.1 M KNO3 電解質中、-0.65 V (対 RHE) で ±6.1%。

実験結果と理論結果の両方から、Fe(a)@C は主に NO3- の電極触媒還元による *NH2 中間体の形成に関与し、Fe3O4 は CO2 の電極触媒還元による *CO 中間体の形成により有利であることが明らかになりました。

相乗的な触媒効果は、周囲条件での尿素合成の優れた電極触媒性能に貢献します。

この研究はAngewandte Chemie International Editionに掲載されました。

詳しくは: Jing Geng et al、鉄ベースのデュアルサイト上の硝酸塩および二酸化炭素による尿素の雰囲気電気合成、Angewandte Chemie International Edition (2022)。 DOI: 10.1002/anie.202210958

雑誌情報:応用化学国際版

中国科学院提供

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